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在量(liang)子(zi)(zi)(zi)限制的納米結構中，電(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)的行為往往不同(tong)于塊體(ti)(ti)固相材料，這使得半導體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)能夠(gou)表現(xian)出獨(du)特且可調(diao)的化學、物理、電(dian)(dian)學和(he)光學特性(xing)，并(bing)因此(ci)廣泛(fan)應(ying)用(yong)(yong)于高效激(ji)光器、顯示器、成(cheng)(cheng)像、傳(chuan)感(gan)、通信和(he)太陽(yang)能電(dian)(dian)池(chi)等商業設(she)備(bei)。膠體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)能夠(gou)在溫(wen)和(he)條(tiao)件(jian)下在液相合成(cheng)(cheng)并(bing)加工，實(shi)現(xian)大(da)面積(ji)制造(zao)，在II-VI、IV-VI、金屬(shu)鹵(lu)化物鈣鈦礦等半導體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)的生(sheng)長中表現(xian)出幾乎完(wan)美的適(shi)用(yong)(yong)性(xing)。然而(er)，III-V族量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)的合成(cheng)(cheng)卻是一(yi)個難以(yi)克服的挑戰。合成(cheng)(cheng)III-V族量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)所需(xu)的溫(wen)度過高，難以(yi)與(yu)(yu)常(chang)用(yong)(yong)的有機(ji)溶劑兼容(rong)；此(ci)外，III-V族量(liang)子(zi)(zi)(zi)點(dian)(dian)前驅體(ti)(ti)的路易斯酸性(xing)較(jiao)強，容(rong)易與(yu)(yu)有機(ji)分(fen)子(zi)(zi)(zi)發生(sheng)副反(fan)應(ying)。

半(ban)導(dao)體量(liang)子(zi)點(dian)技術(shu)。圖片(pian)來源：Science[1]

近日，美國芝加(jia)哥(ge)大學Dmitri V.Talapin教(jiao)授(shou)帶(dai)領的(de)研究團(tuan)隊在Science雜志上發表論文，提(ti)出了(le)一種高溫(wen)熔(rong)鹽膠體量子(zi)點(dian)合成(cheng)技術，成(cheng)功制備了(le)以(yi)往難以(yi)獲(huo)得的(de)III-V族半導體納米材料，包(bao)括磷化鎵(jia)（GaP）、砷化鎵(jia)（GaAs）等，尤其(qi)合成(cheng)了(le)光(guang)致發光(guang)的(de)GaAs量子(zi)點(dian)，并通過添加(jia)熔(rong)鹽“表面活性劑”實現(xian)形狀控制。

光(guang)致發光(guang)GaAs量子點。圖片來源：芝加哥大(da)學[2]

首先，III-V族納米晶(jing)體(ti)在熔鹽(yan)中(zhong)的(de)(de)穩(wen)定(ding)性主要取(qu)決于V族元(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)氧化電位(wei)和III族元(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)還(huan)(huan)原電位(wei)。例如，InSb中(zhong)的(de)(de)銻離(li)子是強還(huan)(huan)原劑，能夠將KGaI4中(zhong)的(de)(de)Ga(III)還(huan)(huan)原為Ga(II)，這解釋了(le)銻化物納米晶(jing)體(ti)在熔鹽(yan)中(zhong)的(de)(de)不(bu)穩(wen)定(ding)性。然而，InAs和InP中(zhong)的(de)(de)V族元(yuan)(yuan)素(su)(su)還(huan)(huan)原性不(bu)足，無法與(yu)KGaI4反(fan)應生成Ga(II)。通過控制熔鹽(yan)的(de)(de)氧化還(huan)(huan)原電位(wei)，可以選(xuan)擇(ze)合適的(de)(de)熔鹽(yan)前驅體(ti)，防(fang)止III-V族納米晶(jing)體(ti)分解。

熔鹽的氧化(hua)還原化(hua)學(xue)性質。圖(tu)片來(lai)源(yuan)：Science

其次，熔鹽的(de)路(lu)易(yi)斯酸堿性對陽離(li)子交換反應和III-V族納米(mi)晶體穩(wen)定性也有顯著影響(xiang)。例如，InP可在不同熔鹽中轉化為In1-xGaxP，InAs在路(lu)易(yi)斯中性熔鹽中能保持化學穩(wen)定并形成In1-xGaxAs相，而InSb在含Ga(III)的(de)熔鹽中則(ze)會分解(jie)。

熔(rong)鹽對III-V納米晶的影響。圖片來源：Science

隨(sui)后，研究(jiu)者在(zai)425~500°C的(de)(de)溫度下，在(zai)熔融CsI/NaI/KI混合鹽中，采用Ga[GaI4]和AsI3作為前驅體(ti)，合成了GaAs納米晶體(ti)。通過簡單地溶解熔鹽基質就可(ke)以分(fen)離(li)，最(zui)終得到(dao)分(fen)散(san)在(zai)甲苯中的(de)(de)膠體(ti)量(liang)子(zi)點溶液(ye)。XRD和Raman光(guang)譜顯示，高于≥425°C時生成的(de)(de)GaAs晶體(ti)質量(liang)更(geng)高，并在(zai)室溫下觀(guan)察到(dao)的(de)(de)光(guang)致(zhi)發光(guang)現象。對比低溫（<425°C）條(tiao)件，較(jiao)高溫度下的(de)(de)樣品(pin)表現出良好的(de)(de)激子(zi)-聲子(zi)耦(ou)合，光(guang)致(zhi)發光(guang)半峰(feng)寬更(geng)窄，與(yu)理論計算結(jie)果一(yi)致(zhi)。

熔鹽法合成GaAs納米晶(jing)體。圖片來源：Science

更(geng)有(you)趣的(de)是(shi)，通過控制熔(rong)(rong)(rong)鹽的(de)組(zu)成(cheng)，還能調節GaAs納米晶體的(de)形(xing)狀。例如(ru)使用(yong)CsI/NaI/KI熔(rong)(rong)(rong)鹽合成(cheng)的(de)GaAs納米顆(ke)(ke)粒(li)近似球形(xing)，而添加Cl或Br離(li)(li)子(zi)后，GaAs納米顆(ke)(ke)粒(li)向(xiang)三角形(xing)轉變(bian)(bian)。這表明Cl和Br離(li)(li)子(zi)可以改(gai)變(bian)(bian)熔(rong)(rong)(rong)融堿金屬鹵(lu)化物鹽中GaAs的(de)界面能，且更(geng)容易與納米顆(ke)(ke)粒(li)表面相結合。

改變(bian)熔鹽實(shi)現形狀(zhuang)調控(kong)。圖片(pian)來源：Science

熔鹽法氧化還(huan)(huan)原(yuan)合成不僅適用于(yu)GaAs，還(huan)(huan)可用于(yu)其他III-V族半導(dao)體量(liang)子點(dian)(dian)。例如，利用Ga[GaI4]與PI3的(de)反應(ying)，制備GaP納米晶體。GaP量(liang)子點(dian)(dian)具有寬帶隙（2.24 eV）和(he)較(jiao)長的(de)激發態(tai)壽命（16毫(hao)秒），適用于(yu)光(guang)催化等(deng)(deng)光(guang)電應(ying)用。此外，該方法還(huan)(huan)可以合成多元III-V族半導(dao)體量(liang)子點(dian)(dian)，如GaAs1-yPy和(he)GaAs1-ySby等(deng)(deng)，實現帶隙調(diao)控。

熔鹽法的可擴展性。圖(tu)片來源：Science

“常識中，氯化(hua)鈉可不(bu)是(shi)液(ye)體(ti)(ti)，但假如你(ni)將其加(jia)熱(re)到一個(ge)‘瘋狂的(de)溫度’，它就會(hui)變(bian)成(cheng)液(ye)體(ti)(ti)，粘度與水相似，還是(shi)無(wu)色的(de)。唯一的(de)問題是(shi)，沒有人考慮過這些液(ye)體(ti)(ti)能作為膠體(ti)(ti)合成(cheng)的(de)介質”，Dmitri Talapin教授說(shuo)。“Talapin教授團隊(dui)在熔鹽合成(cheng)方面(mian)取得(de)了(le)顯著進步，開(kai)創性(xing)地獲(huo)得(de)了(le)許多以前膠體(ti)(ti)合成(cheng)方法無(wu)法獲(huo)得(de)的(de)材(cai)料(liao)”，該工作合作者、西北(bei)大學(xue)Richard D.Schaller教授評論道。[2]

Reductive pathways in molten inorganic salts enable colloidal synthesis of III-V semiconductor nanocrystals

Justin C.Ondry,Zirui Zhou,Kailai Lin,Aritrajit Gupta,Jun Hyuk Chang,Haoqi Wu,Ahhyun Jeong,Benjamin F.Hammel,Di Wang,H.Christopher Fry,Sadegh Yazdi,Gordana Dukovic,Richard D.Schaller,Eran

Rabani,Dmitri V.Talapin

Science,2024,386,401-407.DOI:10.1126/science.ado7088

導師介紹

Dmitri V.Talapin

//www.x-mol.com/university/faculty/1452

參考文獻：

[1]F.P.G.Arquer,et al.Semiconductor quantum dots:Technological progress and future challenges.Science 2021,373,eaaz8541,DOI:10.1126/science.aaz8541

[2]UChicago researchers unlock a‘new synthetic frontier’for quantum dots

//pme.uchicago.edu/news/uchicago-researchers-unlock-new-synthetic-frontier-quantum-dots