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近日，中科院大連化物所太陽能研究部李燦院士、施晶瑩研究員團隊在太陽能光電催化分解水制氫研究方面取得新進展，揭示了保護氮化鉭(Ta3N5)光陽極的空穴儲存層——水鐵礦的水合結構與其空穴儲存功能之間的構效關系。相關研究內容發表在《德國應用化學》上。

作為典型的(de)(de)空穴(xue)儲(chu)存層(ceng)，水鐵礦(kuang)能(neng)有效(xiao)幫(bang)助窄帶隙半(ban)導體Ta3N5構(gou)建高效(xiao)穩定的(de)(de)光陽極(ji)體系。空穴(xue)儲(chu)存層(ceng)可及時(shi)、有效(xiao)地轉移吸光半(ban)導體Ta3N5中產生的(de)(de)光生空穴(xue)，從(cong)而抑制(zhi)其(qi)光腐蝕，實(shi)現(xian)穩定的(de)(de)光電催化(hua)水氧化(hua)反應(ying)。通過(guo)其(qi)與氧化(hua)鈦等修(xiu)飾層(ceng)的(de)(de)聯用，使得Ta3N5光陽極(ji)產生接近理論(lun)極(ji)限的(de)(de)水氧化(hua)光電流，創造并(bing)多年保持同類體系中的(de)(de)最(zui)高太(tai)陽能(neng)轉換(huan)效(xiao)率。然而，人們對空穴(xue)儲(chu)存層(ceng)的(de)(de)水鐵礦(kuang)的(de)(de)微觀結構(gou)并(bing)不清楚。

通過(guo)Fh熱處理(li)脫水(shui)(shui)(shui)過(guo)程以及系統的(de)結構(gou)(gou)表征分析(xi)，研究(jiu)人員發現水(shui)(shui)(shui)鐵礦(kuang)內部(bu)擁有三(san)類含化學結晶(jing)水(shui)(shui)(shui)的(de)鐵氧簇結構(gou)(gou)單元，伴隨著焙燒處理(li)下(xia)的(de)水(shui)(shui)(shui)合結構(gou)(gou)演化，其在Ta3N5光陽極體系中(zhong)的(de)“空(kong)穴儲存(cun)”功能(neng)被(bei)逐漸調變，進(jin)一步(bu)利用(yong)(yong)精確升溫(wen)失(shi)重測定(ding)、XRD、XPS、穆斯堡爾譜等(deng)技術進(jin)行深(shen)入研究(jiu)，確定(ding)結晶(jing)水(shui)(shui)(shui)對于維持水(shui)(shui)(shui)鐵礦(kuang)結構(gou)(gou)和(he)空(kong)穴儲存(cun)功能(neng)具有重要作用(yong)(yong)，并揭示(shi)了(le)水(shui)(shui)(shui)鐵礦(kuang)的(de)空(kong)穴儲存(cun)能(neng)力與其水(shui)(shui)(shui)合結構(gou)(gou)的(de)構(gou)(gou)效關系，為光電極界面(mian)修飾層的(de)理(li)性設計提供(gong)了(le)重要的(de)參考。