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近日，中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究中心王曉東研究員團隊在兩步法太陽能高溫熱化學儲能研究方面取得新進展，相關研究成果以全文的形式發表于《能源和環境科學》（Energy Environ.Sci.）上。

據(ju)了(le)解，兩步法太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)高(gao)溫熱化(hua)(hua)(hua)學儲能(neng)是利(li)用聚焦太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)，高(gao)溫熱裂(lie)解二(er)氧化(hua)(hua)(hua)碳和水的(de)過程。該方法可將(jiang)間歇性、能(neng)量(liang)密度(du)低(di)、分(fen)布不均(jun)勻(yun)的(de)太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)為穩定(ding)、能(neng)量(liang)密度(du)高(gao)、易于儲存運輸的(de)太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)燃料（合(he)成氣或(huo)氫氣），實(shi)(shi)現太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)到化(hua)(hua)(hua)學能(neng)的(de)直接(jie)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)；由(you)于其氣固相操作簡單，太(tai)陽(yang)(yang)能(neng)到化(hua)(hua)(hua)學能(neng)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)效率高(gao)，近年(nian)來受(shou)到了(le)研(yan)究(jiu)者(zhe)的(de)廣泛(fan)關注。因此，如何設計性能(neng)優異的(de)催化(hua)(hua)(hua)體系，實(shi)(shi)現二(er)氧化(hua)(hua)(hua)碳和水的(de)高(gao)效活化(hua)(hua)(hua)和轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)具(ju)有重要意義，也十分(fen)具(ju)有挑戰。

在前期水裂解研究工作中（AIChEJ），該團(tuan)隊開發(fa)了一種(zhong)CeO2-SnO2復合(he)氧化物相變(bian)材料(liao)，可有效降(jiang)低第一步熱還原溫度，提高(gao)(gao)氫氣的(de)產量。然而該方法的(de)水裂解速率(lv)較低，氫氣的(de)產生速率(lv)和循環穩定性有待進一步提高(gao)(gao)。

在(zai)此基礎(chu)上，該團(tuan)隊開(kai)發(fa)了(le)一(yi)種CeO2-TiO2復(fu)合氧化(hua)物負載的(de)鎳基催化(hua)劑，并在(zai)第一(yi)步熱還原過程中(zhong)引(yin)入還原劑——甲烷，可以大幅提高太陽(yang)能燃(ran)料的(de)產(chan)生(sheng)速率和(he)產(chan)量。研究發(fa)現(xian)，在(zai)900°C等溫條件(jian)下，二氧化(hua)碳(tan)和(he)水裂解(jie)反應生(sheng)成一(yi)氧化(hua)碳(tan)和(he)氫(qing)氣的(de)產(chan)生(sheng)速率分別(bie)高達168.8和(he)97.5mLmin-1g-1，是目前已有報道的(de)最高值。

此外，甲烷部(bu)分(fen)氧(yang)(yang)化的(de)轉化率高達近100%。該催化劑(ji)經過(guo)50個氧(yang)(yang)化還原(yuan)循環后，仍能夠保持(chi)較(jiao)高的(de)二氧(yang)(yang)化碳(tan)和(he)(he)(he)(he)水(shui)裂(lie)解(jie)速(su)率和(he)(he)(he)(he)甲烷轉化率。詳(xiang)細的(de)表征和(he)(he)(he)(he)DFT理論計(ji)算研(yan)究(jiu)表明，單(dan)質鎳和(he)(he)(he)(he)CeO2-TiO2復合(he)氧(yang)(yang)化物(wu)存在協同效應：單(dan)質鎳和(he)(he)(he)(he)鎳/氧(yang)(yang)化物(wu)界面為該循環反(fan)應的(de)活性中(zhong)心(xin)，可有效活化惰性氣體分(fen)子二氧(yang)(yang)化碳(tan)、水(shui)和(he)(he)(he)(he)甲烷，促進循環過(guo)程中(zhong)CeO2-TiO2復合(he)氧(yang)(yang)化物(wu)到Ce2Ti2O7燒綠(lv)石的(de)相(xiang)變，以及鈰(shi)的(de)深度(du)還原(yuan)；循環過(guo)程中(zhong)CeO2-TiO2復合(he)氧(yang)(yang)化物(wu)晶格(ge)氧(yang)(yang)的(de)嵌入與(yu)脫除(chu)為二氧(yang)(yang)化碳(tan)和(he)(he)(he)(he)水(shui)裂(lie)解(jie)，以及甲烷部(bu)分(fen)氧(yang)(yang)化提供了熱力學驅動(dong)力，從而實(shi)現該催化劑(ji)的(de)高活性和(he)(he)(he)(he)高穩定性。該工作為設計(ji)高效催化體系用(yong)于太陽能熱化學儲能技術提供了重要的(de)理論依據和(he)(he)(he)(he)全新的(de)策略。

以上(shang)研(yan)究工作得到國(guo)家自然科學基金、中國(guo)科學院戰略性先導(dao)科技(ji)專項(xiang)等項(xiang)目的資助(zhu)。

注：本文轉自中國科學院大連化學物理研究所。